Diputado en el Parlamento de Cataluña
En las elecciones autonómicas de Cataluña en noviembre de 2010, fue escogido en primarias como número tres de la candidatura de Ciutadans en la provincia de Barcelona, siendo elegido como diputado del Parlamento de Cataluña en la IX legislatura junto a Albert Rivera y Carmen de Rivera, al obtener Cs nuevamente tres diputados, reeditando los resultados de 2006. También fue elegido en las primarias de su partido para encabezar la candidatura para las elecciones municipales de 2011 en Barcelona; aunque no obtuvo acta de concejal.
En las elecciones al Parlamento de Cataluña de noviembre de 2012, fue nombrado en primarias número 2 de la lista de Barcelona, siendo elegido como diputado de la X Legislatura, al obtener las candidaturas de Cs 9 diputados. En esta legislatura ejerció de Portavoz del Grupo Parlamentario de Ciutadans. En esa campaña electoral se diseñó el corazón tribandera de Cs.
Imputación por el TSJC y renuncia al acta de Diputado
El 25 de abril de 2014 renunciaba a su escaño en el Parlamento de Cataluña con el fin de no gozar de aforamiento, después de que el Tribunal Superior de Justicia de Catalunya (TSJC) le citara a declarar como imputado junto a su expareja y nueve personas más por un supuesto fraude fiscal a la Hacienda Pública de 429.203 euros cuando era administrador de una sociedad en 2005. Cuatro años después, el 6 de febrero de 2018, la abogacía del Estado retiró, el mismo día que se celebraba el juicio, la acusación.
Entre noviembre de 2014 y 2018 fue asesor parlamentario de los eurodiputados Juan Carlos Girauta y Javier Nart de Ciudadanos, ya que el partido había conseguido dos escaños en las últimas elecciones europeas. Además, en 2017, durante la IV Asamblea del partido celebrada en Coslada, Jordi Cañas defendió la enmienda para mantener el ideario original de Ciudadanos, siendo ésta derrotada en el Congreso e imponiéndose la propuesta oficial que definía a Cs como partido liberal progresista.
Diputado europeo
En las elecciones europeas celebradas el 26 de mayo de 2019 ocupó el número 6 de la candidatura de Ciudadanos al Parlamento Europeo, y fue elegido como eurodiputado de la IX legislatura al obtener Cs un resultado de 7 escaños.
Como miembro de la delegación de Cs, forma parte y es miembro del grupo Renew Europe (liberal), del que es coordinador para Latinoamérica y vicepresidente desde 2022.
Es miembro titular de la Comisión de Comercio Internacional (INTA) y de la Comisión de Empleo y Asuntos Sociales (EMPL) así como sustituto de la Comisión de Mercado Interior y Protección del Consumidor (IMCO) y de la Comisión de Peticiones (PETI).
También es presidente de la Delegació para las Relaciones con Mercosur (DMER) y vicepresidente primero de la Delegación en la Asamblea Parlamentaria Euro-Latinoamericana (EUROLAT), así como miembro de la Delegación en la Comisión Parlamentaria Mixta UE-México, de la Delegación en la Asamblea Parlamentaria de Asociación UE-Reino Unido y de la Conferencia de Presidentes de Delegación (CPDE).
Es vicepresidente primero del intergrupo de Economía Social y miembro del intergrupo de discapacidad.
Miembro del Comité Ejecutivo
Tras los resultados electorales de Ciudadanos en las elecciones generales de 10 de noviembre de 2019, que significaron la dimisión de Albert Rivera como presidente de Cs, Jordi Cañas apoyó las listas de compromisarios de Inés Arrimadas para la V Asamblea General de Cs y formó parte de la lista de ejecutiva que integraba su candidatura para presidir el partido. Tras la victoria de Arrimadas en las primarias celebradas el 8 de marzo de 2020, Cañas pasó a ser miembro del Comité Ejecutivo de Ciudadanos.
El 25 de noviembre de 2023 fue nombrado portavoz nacional de Ciudadanos, reemplazando así a Patricia Guasp, quien había abandonado el cargo el 20 de agosto del mismo año.
En las Elecciones al Parlamento Europeo de 2024 fue número 1 de la candidatura de Ciudadanos pero no resultó elegido.